科技日?qǐng)?bào)記者 吳長(zhǎng)鋒
記者從中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校路軍嶺教授課題組和李微雪教授課題組合作，通過(guò)理性設(shè)計(jì)與精準(zhǔn)構(gòu)筑單原子殼層的雙金屬催化劑這一新策略，成功打破了鉑顆粒中活性-選擇性的蹺蹺板關(guān)系，在溫和條件下實(shí)現(xiàn)了高活性和高化學(xué)選擇性加氫。研究成果于10月18日在線發(fā)表在國(guó)際著名期刊《自然催化》上。
中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)供圖
金屬納米顆粒尺寸對(duì)負(fù)載型金屬納米材料的催化活性和選擇性有著重要影響。從幾何結(jié)構(gòu)上看，隨著金屬顆粒尺寸的減小，邊角、臺(tái)階等低配位原子比例逐漸升高。從電子結(jié)構(gòu)上看，金屬顆粒的電子能級(jí)也因量子尺寸效應(yīng)發(fā)生顯著改變，極大地影響表面金屬原子和反應(yīng)物之間的軌道雜化和電荷轉(zhuǎn)移。然而，上述幾何與電子效應(yīng)之間強(qiáng)耦合且隨尺寸演化的行為往往會(huì)制約催化性能的優(yōu)化，在眾多催化反應(yīng)中，導(dǎo)致活性和選擇性呈現(xiàn)蹺蹺板關(guān)系。
針對(duì)上述難題，研究人員通過(guò)理論計(jì)算揭示了這一蹺蹺板關(guān)系源于鉑顆粒中幾何效應(yīng)與電子效應(yīng)之間的相互耦合?；诶碚摰念A(yù)測(cè)，研究人員利用特有的原子層沉積技術(shù)在大粒徑的金/二氧化硅上精準(zhǔn)制備出單個(gè)鉑殼層的雙金屬核殼催化劑。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明，該催化劑在加氫中展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，產(chǎn)率遠(yuǎn)優(yōu)于金鉑合金以及單金屬鉑催化劑，成功實(shí)現(xiàn)了高活性下的高化學(xué)選擇性加氫，打破了化學(xué)選擇性加氫反應(yīng)中活性與選擇性呈蹺蹺板關(guān)系的難題。
單殼層的雙金屬核殼催化劑中獨(dú)特的幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的性質(zhì)，為未來(lái)設(shè)計(jì)高化學(xué)選擇性和活性的金屬催化劑提供了一種更有前景的策略。
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